黑碳气溶胶因强光吸收能力被视为影响地球气候的关键因子,其直接辐射效应(DRE)是评估气候效应的核心指标。当前外场观测虽能捕捉黑碳混合结构信息,却因难以与气候模式精准对接,致使单颗粒精细化观测与气候模拟间横亘着“科学鸿沟”。近日,浙江大学李卫军团队取得重大突破,搭建了单颗粒黑碳微观混合特性与宏观大气气候效应的跨尺度关联模型,解决了大气观测中黑碳复杂形态学参数在气候模式中准确表征的关键难题,为提升黑碳气候效应模拟能力开辟了新路径。该成果发表于国际顶尖期刊Cell子刊《One Earth》,为全球气候研究注入新动力。
图1黑碳直接辐射效应(DRE)模拟概念图
跨尺度方法框架:研究基于透射电镜图像进行三维光学建模和光学模拟(EMBS-DDA),从而构建基于外场观测的黑碳精细化微观结构光学表征数据库,同时结合机器学习(Radom Forest和Gradient Boosting Regressor)及大气辐射传输模型(SBDART),进行混合结构与辐射效应之间的关系训练,最后机器学习与地球系统模型(CESM)结合,获得复杂混合结构黑碳的直接辐射效应。
微观结构决定宏观效应,包裹层厚度(Dp/Dc)和包裹程度(F)是影响黑碳辐射效应的关键参数。研究结果表明,黑碳单颗粒的复杂混合结构(用粒径比Dp/Dc(包裹层厚度)和嵌入包裹层的黑碳核体积比F(包裹程度)表征)对其光学特性有显著影响。EMBS模型和传统核壳模型在预测消光截面和吸收截面存在明显差异,且这些差异强烈依赖于Dp/Dc和F。研究进一步模拟了单一混合结合的黑碳粒子群辐射效应,通过计算内部混合与表面附着黑碳颗粒之间的DRE差异,研究发现更高的包裹程度和更厚的包裹层能显著增强DRE。
图3采样点黑碳粒子群的直接辐射效应(DRE)
外场观测验证老化黑碳的辐射效应增强机制:基于城市、郊区和高山采样点的观测数据,研究模拟了基于观测的多混合结构和核-壳结构假设下的DRE,发现与核-壳情景相比,多混合结构情景下的DRE高24.9%至199.8%。高山采样点的单位质量黑碳的DRE增强效率较高,比城市和郊区分别高出50.6%和41.4%,这归因于该高山大气站点存在更多老化黑碳颗粒,它们具有更大的包裹程度和包裹层厚度。
图4基于外场观测单颗粒微观结构和机器学习的全球黑碳直接辐射效应(DRE)
机器学习量化老化黑碳对辐射效应的增强机制,发现高污染区域黑碳直接辐射效应被低估。传统区域和全球模型通常采用体积平均或核壳结构来模拟内部混合黑碳颗粒的辐射效应,这与实际大气中的复杂混合结构差异较大。通过机器学习耦合CESM预测了多混合结构黑碳颗粒的全球DRE,本研究发现尽管全球平均DRE仅增加3.9%(从+0.285 Wm-²增至+0.296 Wm-²),但 高污染区域DRE比传统CESM模拟结果高31.6%。本研究量化了黑碳复杂混合结构对全球气候的影响,为改进全球气候模拟提供了新范式。
论文信息:
链接: https://www.sciencedirect.com/sc ... i/S259033222500137X
作者简介:
王园园副研究员
本文第一作者,浙江大学地球科学学院(现为北京航空航天大学国际创新研究院副研究员),长期专注于大气气溶胶单颗粒的物理化学特性和辐射效应研究,主要以透射电子显微镜(TEM)为基础,结合光学模拟、大气辐射传输模式,分析气溶胶单颗粒的微观机制对其光学和辐射效应的影响。在《One Earth》、《Geophysical Research Letters》、《Communications Earth & Environment》《Environmental Science & Technology Letters》、《Journal of Geophysical Research: Atmosphere》等综合性和领域专业期刊发表论文26篇,其中第一/通讯作者论文7篇。担任《Journal of Geophysical Research-Atmosphere》、《Atmospheric Measurement Techniques》、《Journal of Quantitative Spectroscopy & Radiative Transfer》等期刊审稿人。
李卫军 “百人计划”研究员
本文通讯作者,浙江大学“百人计划”特聘研究员,地球科学学院大气科学系系主任、博士生导师,获得国家优秀青年基金项目资助。长期以来主要专注于大气化学和大气气溶胶单颗粒研究方向,主要应用透射电镜、扫描电镜和纳米二次离子质谱等手段研究我国大气雾-霾及沙尘暴期间大气气溶胶颗粒物,从微观角度揭示颗粒物表面及内部的物理化学特性,其中包括:雾-霾期间气溶胶理化特性、沙尘暴期间沙尘颗粒矿物组分、颗粒物吸湿增长及光学特性、颗粒物的生物地球化学循环效应等方向的研究。目前,获相关仪器发明专利共 5 项和 2 项软件著作权,其中一项已经转让和2项转化。截止目前共发表 128 篇论文,其中 SCI 论文 110 篇;以第一作者及通讯作者在国外刊物 Science 子刊的Science Advances, Nature 旗下期刊Communications Earth & Environment; iScience, npj Climate and Atmospheric Science, Geophysical Research Letter, Journal of Geophysical Research-Atmosphere, Environment Science & Technology (Letter), Atmospheric Chemistry and Physics 等大气科学和环境科学相关领域的杂志上发表论文共 60 多篇(4 篇论文入选 ESI 高引用论文),出版中英文双语专著 1 部, H 指数为 51,入选 2023、2024 年全球前 2% 顶尖科学家榜单。目前为 Atmospheric Environment 副主编,Journal of Environment Sciences 青年主编,《环境科学研究》编委。
致谢
研究工作得到了英国曼彻斯特大学郑中华和孙源、美国康奈尔大学姚雨、美国太平洋西北国家实验室Po-Lun Ma、南方科技大学张傲星、中国科学院地球环境研究所王启元、中国气象科学研究院车慧正、香港教育大学Joseph Ching多家科研机构专家学者的共同参与以及中国国家重点研发计划、国家自然科学基金、浙江省自然科学基金等项目的资助支持。
来源: http://gs.zju.edu.cn/2025/0519/c34773a3052259/page.htm
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