https://iap.cas.cn/gb/xwdt/kyjz/202602/t20260213_8144078.html
大气新粒子生成（NPF）是大气气溶胶的重要来源之一，其对云凝结核（CCN）的潜在贡献在区域辐射强迫与气候变化评估中具有重要意义，然而在高浓度人为前体物与强氧化性共同作用下的污染大气环境中，这一贡献机制仍存在显著不确定性，特别是在边界层顶部的气溶胶化学组成与粒径增长过程尚未得到充分表征。
围绕这一关键科学问题，中国科学院大气物理研究所刘子锐课题组于2024年春季在中国科学院大气边界层顶生态环境上黄观测站开展了系统性外场观测。研究基于高时间分辨率的颗粒物数浓度谱分布、气溶胶化学组分、挥发性有机物（VOCs）及气象要素等的综合观测数据集，结合聚类分析与新粒子模型（MALTE-BOX），深入探讨了在污染大气背景下，强大气氧化性如何加速NPF向CCN粒径范围增长的化学演化路径。
研究通过对比受区域输送影响的“污染型”与代表背景条件的“清洁型”NPF事件，发现污染大气环境下NPF成核与增长过程均显著增强。模型模拟结果表明，硫酸–氨–水三元成核机制在两类事件中均主导新粒子生成；区域输送的高浓度NH3显著提升了成核速率，与硫酸共同构成NPF的关键驱动因子。
为定量描述NPF向CCN的转化效率，研究团队首次提出“时间窗（τ）”指标，用以表征新生粒子增长至临界活化粒径所需的时长。模拟结果显示，在强大气氧化性驱动下，污染气团中的τ值由19.8小时缩短至16.4小时（SS=0.2%），降幅达17%，使新生粒子能够在日变化尺度的云过程周期内迅速“成熟”。进一步分析表明，后续增长阶段中硝酸盐的持续生成是维持较高增长速率的关键，这一由强氧化性驱动的加速机制不仅提升了CCN生成强度，更显著缩短了其生成时间尺度。为评估τ–GR关系的普适性，本研究还整合了来自欧洲多个高山背景站点（Hohenpeißenberg、Schauinsland、Zugspitze Schneefernerhaus）的相关观测数据，并以此计算了上述高山站点的τ值（SS=0.4%），发现各站点均一致呈现τ与GR间的负相关关系，表明增长动力学的增强可普遍促进CCN活化效率，该规律并非特定站点的孤立现象。
“尽管已有研究指出局地污染可能抑制NPF对CCN的贡献，我们的研究表明，在区域输送主导且大气氧化性较强的大气环境中，老化的污染气团反而可通过增强氧化驱动机制提升CCN生成效率。因此，在大气模式中准确刻画由氧化性驱动的纳米粒子增长路径，对于约束快速工业化区域气溶胶–云–气候反馈效应具有关键意义”，研究通讯作者、中科院大气所刘子锐研究员指出。
该研究成果近期发表于大气科学领域期刊《Atmospheric Chemistry and Physics》，论文第一作者为大气所博士研究生朱伟彬，合作者包括大气所王自发研究员、胡波研究员、孙业乐研究员、武云飞研究员和暨南大学旷烨教授等。本研究受到中国科学院基础与交叉前沿科研先导专项B (XDB0760202), 国家自然科学基金 (42275120, 42075111, 42330605)和国家重点研发计划 (2023YFC3706101)等项目的联合资助。
图1.上黄站整个观测期内的数谱分布和新粒子成核机制分析。(a) 颗粒物数浓度谱分布（dN/dlogDp），虚线框标记为NPF天。(b) 外场观测和CLOUD烟雾箱模拟实验中，气态硫酸（H2SO4）浓度与成核速率（J）的线性拟合关系。其中CLOUD实验为278K、38%相对湿度以及给定前体物浓度条件下的模拟结果：H2SO4–NH3–H2O(正方形，NH3 = 0.1和1 ppbv)以及H2SO4–DMA–H2O(三角形，DMA（二甲胺）= 13-140 pptv)；黄色线条及其阴影代表模型针对本研究外场观测条件下的模拟结果（5 pptv NH3）；(c) NPF-C(黑色方块)和NPF-P(红色空心圆点)事件中J与H2SO4浓度的线性拟合关系。(d) NPF-C(黑色方块)和NPF-P(红色空心圆点)事件中J与H2SO4和NH3浓度乘积的线性拟合关系。
图2. 污染气团影响下背景大气新粒子向CCN转化过程示意。(a) 增强因子EFCCN与PM2.5质量浓度的相关关系。(b) GR与时间窗指数（τ）的相关关系（SS=0.4%）。Polluted atmosphere代表上黄站，而Clean atmosphere代表欧洲高山背景站点。
论文信息：
Zhu, W., Shang, S., Wang, J., Wu, Y., Deng, Z., Ran, L., Kuang, Y., Tang, G., Huang, X., Pan, X., Liu, L., Xu, W., Sun, Y., Hu, B., Wang, Z., and Liu, Z.: Oxidation-driven acceleration of NPF-to-CCN conversion under polluted atmosphere: evidence from mountain-top observations in Yangtze River Delta, Atmos. Chem. Phys., 26, 1947-1965, 10.5194/acp-26-1947-2026, 2026.
论文链接：
https://doi.org/10.5194/acp-26-1947-2026 |
发表于 
